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美高梅手机版稀土掺杂半导体纳米晶研究获进展

文章作者:工程材料 上传时间:2020-01-01

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稀土掺杂近红外纳米发光材料由于深层生物组织穿透、无背景荧光干扰和对生物样本损伤小等特点在生物成像和温度传感等领域具有重要的应用前景。Nd3+离子在介质材料中的光学性能主要取决于其局域态的电子结构和激发态动力学,对Nd3+基纳米发光材料开展深入的光物理研究对其光学性能的优化及其在生物医学领域的应用至关重要。然而,由于晶格内部和表面缺陷等影响,Nd3+离子在纳米材料中通常存在多格位发光,导致其晶体场跃迁发射谱线复杂、难以区分。目前,在纳米发光材料中揭示Nd3+离子发光中心的局域电子结构仍是该领域的一个技术挑战。

稀土掺杂半导体纳米晶研究获进展

中国科学院福建物质结构研究所功能纳米结构与组装重点实验室陈学元团队在中科院战略性先导科技专项、创新国际团队以及郑伟和黄萍主持的国家自然科学基金面上基金、中科院青促会、海西研究院“春苗”人才专项等支持下,首次在LiLuF4纳米晶中揭示了Nd3+离子的局域电子能级结构。该团队以Eu3+为结构探针,利用低温高分辨光谱、时间分辨光谱和位置选择光谱等先进的测试手段,揭示了稀土离子在LiLuF4纳米晶中存在单一的光谱学S4位置对称性,与其结晶学位置对称性一致。通过Nd3+的低温高分辨光谱和变温光谱等测试手段,精确指认出36条源自Nd3+的4F3/2 → 4IJ(J = 9/2, 11/2, 13/2)晶体场跃迁的发射谱线,并确定了Nd3+的4F3/2和4IJ组态的全部Stark子能级位置。进一步地,该团队利用指认出的4F3/2两个Stark子能级的跃迁强度与温度的不同依赖关系,将LiLuF4:Nd3+纳米晶作为近红外纳米荧光探针用于77-275 K低温区间的高灵敏温度探测,其最高相对灵敏度达到0.62% K-1,与此前报道的Nd3+掺杂纳米荧光温度计的最高值相当。该研究对发展高效Nd3+基近红外纳米荧光探针提供了理论基础,也为稀土纳米荧光探针在低温探测领域的新应用指明了方向。相关结果3月14日在线发表于《先进科学》()。

稀土掺杂TiO2纳米晶敏化发光和上转换发光示意图

此前,陈学元团队在稀土掺杂纳米发光材料的发光物理和应用研究方面取得一系列进展。例如,发展高效LiLuF4:Yb,Er多层核壳结构上转换纳米晶,实现对肿瘤标志物β-hCG的高灵敏特异性检测和肿瘤细胞的靶向荧光成像;设计合成NaCeF4:Er近红外二区纳米荧光探针,实现对人体血清中尿酸的高灵敏检测及对小鼠深层组织高分辨成像(Chem. Sci. 2018, 9, 4682-4688)。

稀土离子和半导体纳米晶本身都是很好的发光材料,二者的有效结合能否生出新型高效发光或激光器件一直是国内外学者关注的科学问题。与绝缘体纳米晶相比,半导体纳米晶的激子玻尔半径要大得多,因此量子限域效应对掺杂半导体纳米晶发光性能的影响变得很显著,从而有可能通过尺寸调控来设计一些具有新颖光电性能的发光材料。同时由于稀土离子和基质阳离子的离子半径差异大,电荷不匹配,三价稀土离子一般很难以替代晶格位置的形式掺入半导体纳米晶中。目前,国内外研究结果大都只能得到稀土在半导体纳米晶表面或近表面的弱发光。如何实现稀土离子的体相掺杂是目前这类材料面临应用的瓶颈,也是制备新材料面临的挑战。在科技部863和973计划、国家自然科学基金、中科院百人计划、福建省杰青项目等支持下,中科院福建物质结构研究所中科院光电材料化学与物理重点实验室陈学元研究员课题组在稀土掺杂半导体纳米晶研究方面取得新进展。该研究小组采用一种巧妙的技术路线,成功实现了稀土离子在TiO2纳米晶中的体相掺杂,在锐钛矿型TiO2球状多晶聚集体中观测到稀土离子的尖锐强发光。通过低温高分辨荧光光谱实验,对Er3+在TiO2纳米晶中的局域电子结构和晶体场能级进行了系统的分析和计算,首次实验确定了占据单一格位的Er3+在锐钛矿TiO2中的全部晶体场参数。这些结果对于研究其它稀土离子在二氧化钛半导体纳米晶中的光谱性能以及局域结构等有重要意义。研究成果9月20日在线发表在Small上。此前,该研究小组利用铕离子为光谱学探针,证实了Eu3+在TiO2中多格点位置以及Eu3+的局域结构对称性从原先的D2d降低到D2和C2v的事实;在Sm3+、Nd3+掺杂的TiO2纳米晶中,实现了从TiO2基质到Sm3+和Nd3+的高效能量传递;在稀土掺杂ZnO、In2O3等半导体纳米发光材料的研究中也取得了系列进展。 更多阅读*Small*发表论文摘要特别声明:本文转载仅仅是出于传播信息的需要,并不意味着代表本网站观点或证实其内容的真实性;如其他媒体、网站或个人从本网站转载使用,须保留本网站注明的来源,并自负版权等法律责任;作者如果不希望被转载或者联系转载稿费等事宜,请与我们接洽。

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